Se puede afirmar, sin duda, que lo esencial de la obra científica de Alberto Magno estaba terminada en 1258. La última parte de su vida, hasta 1280, la consagra a las obras teológicas o espirituales.
Los Comentarios de los Salmos habrían sido redactados en Colonia hacia 1270. Se presentan en forma de notas, con frecuencia apenas explicadas, de temas o puntos de meditación que fueron, sin duda, utilizados durante siglos por la Iglesia.
Si las interpretaciones y comentarios del Antiguo Testamento se refieren al sentido alegórico tradicional, los del Nuevo Testamento son explicaciones literales, a continuación de las cuales introduce espontáneamente consideraciones morales y espirituales.
Las páginas literarias más perfectas fueron sus Comentarios de san Mateo de san Lucas, frutos de su madurez.
En sus escritos se encuentran los problemas básicos que vivió la Cristiandad y que Alberto Magno expresa como pensamientos nuevos, con candor, sutilidad y delicadeza. Aparecen así los temas de la pobreza, el sacerdote y la Eucaristía, el Cuerpo Místico, la paternidad divina y la intercesión mariana.